液晶彈性體（LCE）能夠響應(yīng)外部刺激進(jìn)行可編程的可逆大尺度變形，在人工肌肉、軟體機(jī)器人和微機(jī)械系統(tǒng)等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。LCE實(shí)現(xiàn)可逆驅(qū)動(dòng)的必要條件是液晶基元的取向，而機(jī)械拉伸是一種簡(jiǎn)單可靠的取向液晶基元的方法。但此時(shí)液晶基元通常沿拉伸方向排列，這導(dǎo)致LCE展現(xiàn)出單一的驅(qū)動(dòng)模式，即在拉伸編程方向上表現(xiàn)出冷卻誘導(dǎo)延長(zhǎng)。

鑒于此，浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物學(xué)院謝濤教授和陳冠聰博士報(bào)道了一種由液晶和聚氨酯彈性體組成的互穿雙網(wǎng)絡(luò)，調(diào)整兩重網(wǎng)絡(luò)的聚合順序，材料表現(xiàn)出兩種相反的驅(qū)動(dòng)模式，即傳統(tǒng)的冷卻誘導(dǎo)延長(zhǎng)或反常的冷卻誘導(dǎo)收縮。該工作以“Pluralizing actuation behavior of 3D printable liquid crystal elastomers via polymerization sequence control"為題發(fā)表在《Science Advances》上。浙江大學(xué)謝濤教授和陳冠聰博士為共同通訊作者，浙江理工大學(xué)特聘研究員彭文俊為第一作者，該研究工作受到了浙江理工大學(xué)張先明教授的相關(guān)支持，論文第一單位為浙江理工大學(xué)。

本工作設(shè)計(jì)的雙網(wǎng)絡(luò)是可光固化的液晶網(wǎng)絡(luò)和聚氨酯網(wǎng)絡(luò)。作者將第一重液晶網(wǎng)絡(luò)聚合后溶脹聚氨酯單體，并在拉伸狀態(tài)下聚合第二重聚氨酯網(wǎng)絡(luò)，此時(shí)液晶基元沿拉伸方向排列，得到冷延長(zhǎng)的驅(qū)動(dòng)器LCE/PU（圖1B）；反之，將第一重聚氨酯網(wǎng)絡(luò)聚合后溶脹液晶單體，并在拉伸狀態(tài)下聚合第二重液晶網(wǎng)絡(luò)，聚氨酯彈性體的回彈力使得液晶基元沿垂直拉伸方向排列，得到冷收縮的驅(qū)動(dòng)器PU/LCE（圖1C）。本工作的延長(zhǎng)和收縮都是相對(duì)于拉伸編程的方向定義的。圖1E中的WAXD證實(shí)了不同的液晶基元取向方向，因此LCE/PU樣條冷卻時(shí)延長(zhǎng)，加熱時(shí)收縮，而PU/LCE樣條冷卻時(shí)收縮，加熱時(shí)延長(zhǎng)。

作者主要聚焦于區(qū)別傳統(tǒng)驅(qū)動(dòng)的PU/LCE的反向驅(qū)動(dòng)模式。如圖2所示，施加除拉伸外的編程作用力可以賦予PU/LCE諸如扭轉(zhuǎn)、彎曲和剪紙拉花的復(fù)雜驅(qū)動(dòng)行為。借助光固化3D打印得到具有特定三維形狀的聚氨酯彈性體，進(jìn)一步溶脹液晶并編程聚合，可以得到埃菲爾鐵塔，章魚(yú)和燈籠等一系列三維驅(qū)動(dòng)器。驅(qū)動(dòng)器的驅(qū)動(dòng)動(dòng)作取決于編程作用力形式，如圖2D所示，同樣的三維物體在施加線性拉伸，或者施加壓縮、拉伸及扭轉(zhuǎn)的組合力后，編程的差異使兩者展現(xiàn)不同的驅(qū)動(dòng)動(dòng)作。但其驅(qū)動(dòng)方向均為加熱時(shí)向編程作用力方向變形，即展現(xiàn)冷收縮熱延長(zhǎng)的反向驅(qū)動(dòng)模式。

有趣的是，對(duì)PU/LCE在驅(qū)動(dòng)過(guò)程中施加外力，可以在同一個(gè)樣品中同時(shí)實(shí)現(xiàn)三種驅(qū)動(dòng)模式。在無(wú)外力情況下，PU/LCE表現(xiàn)出冷收縮模式，施加外力與材料內(nèi)部垂直應(yīng)力抵消后，PU/LCE幾乎沒(méi)有驅(qū)動(dòng)，隨著外力繼續(xù)增加，液晶基元從垂直排列轉(zhuǎn)變?yōu)檠赝饬Ψ较蚺帕?，因此PU/LCE表現(xiàn)出冷延長(zhǎng)模式。圖3B中的WAXD分析證實(shí)了驅(qū)動(dòng)過(guò)程中施加外力導(dǎo)致液晶基元取向方向逆轉(zhuǎn)的變化過(guò)程。結(jié)合激光切割或3D打印得到具有分級(jí)結(jié)構(gòu)的樣品，驅(qū)動(dòng)過(guò)程中施加相同外力時(shí)，不同的區(qū)域會(huì)承受不同程度的應(yīng)力，因此同一樣品可同時(shí)表現(xiàn)不同的驅(qū)動(dòng)模式，包括冷收縮（紅色）、零驅(qū)動(dòng)（綠色）和冷延長(zhǎng)（藍(lán)色）。

將兩類具有相反驅(qū)動(dòng)模式的材料組裝到同一個(gè)驅(qū)動(dòng)器中，可以實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)LCE難以實(shí)現(xiàn)的復(fù)雜驅(qū)動(dòng)。如圖4所示，在加熱和冷卻切換下LCE/PU和PU/LCE可以展現(xiàn)出猜拳、拔河等模仿人類動(dòng)作的行為。兩類驅(qū)動(dòng)材料不同的粘接方式會(huì)帶來(lái)不同的驅(qū)動(dòng)，如圖4F所示，同樣的樣條由于粘接方式的區(qū)別，最終分別展現(xiàn)平面—平面，平面—三維以及三維—三維之間的驅(qū)動(dòng)。進(jìn)一步地，將導(dǎo)電銅箔附于LCE/PU和PU/LCE樣條上，并搭建分別負(fù)責(zé)控制藍(lán)色LED燈和紅色LED燈的電路，該雙控開(kāi)關(guān)可以響應(yīng)溫度的變化從而控制電路，高溫時(shí)點(diǎn)亮紅色LED燈，低溫時(shí)點(diǎn)亮藍(lán)色LED燈，合適的長(zhǎng)度設(shè)計(jì)使得中間溫度可以同時(shí)點(diǎn)亮兩盞LED燈。